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新型污染物（ECs）因其广泛的环境分布和低浓度特性，对源头废水处理提出了重大挑战。为解决这一难题，本研究成功开发了氮掺杂生物炭负载铁锰双金属催化剂（FM@NBC-8）用于过一硫酸盐（PMS）高级氧化体系，并以双酚A（BPA）为典型ECs进行验证。结果表明：FM@NBC-8/PMS体系可在5分钟内完全降解BPA，并实现较高的总有机碳去除率。该催化剂对BPA的降解速率达初始生物炭（BC-8）的143倍，分别是单金属掺杂催化剂Fe（F@NBC-8）和Mn（M@NBC-8）的20倍和91倍。当使用0.6 g/LFM@NBC-8活化PMS时，BPA降解速率提升至1.7337/min，显著优于文献报道值（0.081∼1.43/min）。铁、锰、氮元素的协同作用使催化剂比表面积从46.285增至218.541 m²/g，显著提升了对PMS和污染物的吸附能力。催化剂与PMS间的电子转移加速形成了低价金属中间体（Fe(II)-O-O-SO3−和Mn(II)-O-O-SO3−），进而促进SO4•−和•OH的生成，同时SO5•−分解产生的1O2共同增强了污染物降解效能。氮掺杂与生物炭包覆的协同效应赋予催化剂优异稳定性，使FM@NBC-8/PMS体系在pH 3-10范围内均能高效运行，并对常见阴离子干扰表现出强抗性。本研究表明双金属生物炭材料在催化PMS活化领域具有重要的绿色环境修复应用潜力。

制备

FM@NBC-8的制备：秸秆用0.5MNaOH在60°C下预处理2h，然后洗涤、干燥、研磨得到WS-6。将0.6gWS-6、0.3g MnCl2 · 4H2O、0.15gFe ( NO3 ) 3 · 9H2O混合于50 mL超纯水中，超声1h，60℃干燥12h，与三聚氰胺(质量比为1 : 5)混合。在氮气保护下800°C碳化2h。洗涤，干燥，研磨至200目。

图解

图1.BC-8(a)和FM@NBC-8(b)的SEM图；BC-8(c)和FM@NBC-8(d)的TEM图像；FM@NBC-8的HR-TEM (e,f)、EDS(g)、元素mapping图(h)。

图2.不同碳化温度下FM@NBC-X的XRD图谱(a)拉曼光谱图(b)；FM@NBC-8和BC-8的N2吸附-脱附等温线(c)和孔径分布(d)；广泛考察了FM@NBC-8和BC -8的XPS (e)和FT-IR (f)光谱。

图3. 炭化温度对FM@NBC-X吸附降解BPA性能(a)和动力学(b)的影响；PMS投加量对BPA降解效率(c)和动力学(d)的影响；催化剂投加量对BPA降解效率(e)和动力学(f)的影响；初始pH对FM@NBC-8/PMS体系中BPA降解效率(g)和降解动力学(h)的影响；不同PMS介导体系对BPA降解速率的比较(i) 。

图4.在FM@NBC-8/PMS体系中，不同猝灭剂对BPA的降解性能(a)和动力学(b)；FM@NBC-8/PMS体系中各种ROS的贡献(c)。

图5.无机阴离子(a,b)和腐殖酸(c)对FM@NBC-8/PMS体系降解BPA的影响；循环实验研究了FM@NBC-8催化剂的降解效率和Fe、Mn的浸出浓度(d)。

结论

本研究通过简易的浸渍-碳化法成功合成了氮掺杂生物炭包覆铁锰双金属催化剂复合材料（FM@NBC-X）。其中FM@NBC-8具有高比表面积和多孔结构，为过一硫酸盐（PMS）的吸附与活化提供了丰富活性位点。铁锰双金属通过低价态金属中间体促进活性物种（SO4•−、•OH和1O2）的生成，而氮掺杂则增强了电子转移能力，共同实现了污染物的快速降解及总有机碳的高效去除。值得注意的是，FM@NBC-8具有磁性特性，可通过外加磁场实现快速分离回收，既减少了反应过程中的催化剂损耗，又提高了材料重复利用率。长期循环使用后，仅需简单再煅烧即可恢复催化活性。该研究为提升PMS催化活化过程的稳定性、减少金属离子溶出提供了可行策略，彰显了FM@NBC-8在环境修复领域的实际应用潜力。

文章来源 : 生物质炭材料

（转自：生态修复网）

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