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人口增加与工业发展导致磷（P）资源消耗量激增，P回收重要性日益凸显。从物质循环角度来看，人类活动促进P向污泥单向富集，使得污泥P总量达到人类社会总P消耗量的49.5%。当前对污泥中P的利用方式主要包括焚烧灰的湿化学法回收，以及直接将污泥及其衍生产物（如污泥炭、处理后的焚烧灰）进行土地利用等。然而污泥中P形态多样且化学性质各异，在处理处置及资源回收过程中易发生非定向迁移，导致P过程损失大、工艺流程复杂、工艺成本高昂等问题。对此，小组提出“在源头实现P形态向易回收利用态（Fe/Al结合态P）定向转化”的新思路，设计了碳基骨架辅助水热预处理方法实现该技术目标，并根据Fe/Al-P特点构建了高效浸出回收与生物有效性调控的集成方案，随后通过实验表征、数理分析、量子化学等手段系统揭示了全流程P迁移转化机理。相关研究以系列成果发表于Environmental Science & Technology、Separation and Purification Technology和Bioresource Technology等期刊。

成果简介

成果一：通过形态定向转化实现污泥中P强化富集与高效浸出

第一作者：金明灏 20级直博生

通讯作者：刘欢 教授

论文DOI: https://doi.org/10.1021/acs.est.4c13182

成果二：通过热力学自发方式从污泥焚烧灰浸出液中直接回收高纯度P产品

第一作者：金明灏 20级直博生

通讯作者：刘欢 教授

论文DOI: https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.132558

成果三：揭示水热预处理与焚烧对污泥有效磷迁移特性及生物可利用性的系统影响

第一作者：金明灏 20级直博生

通讯作者：刘欢 教授

论文DOI: https://doi.org/10.1016/j.biortech.2025.132429

图文摘要

全文速览

本文基于不同形态P的特异性反应区间，设计了碳基骨架辅助水热预处理方法，促进污泥中有机P等不稳定态P向高稳定性Fe/Al正磷酸盐定向转化，有效降低了焚烧过程中P的挥发损失。针对焚烧灰湿化学法回收路线，首先明确了适配富Fe/AlPO4焚烧灰的酸/碱浸出体系（H2C2O4或NaOH），结合热力学与量子化学计算阐明了P的强化溶出机理。随后，通过热/动力学分析识别了浸出液中目标P产物单独沉淀的反应窗口，开发了相应的选择性回收方法。针对污泥处理产物的直接土地利用路线，从可迁移性与生物可利用性的双重视角构建了P有效性系统评价体系，揭示了水热与焚烧对P有效性的影响规律及机理。技术经济性分析结果表明，本研究工艺路线的总P回收率为传统流程的1.7~2.8倍，同时具备更短的工艺流程、更高的产品品质以及更显著的理论收益。

图文导读

P形态调控方法设计

Fig. 1.Schemes of P recovery from sewage sludge and the design principle of our technical route.(a) Conventional technical route (Conv-Tech); (b) Our technical route (HyperPhos℗); (c)The upper part shows the dominant pH intervals of the solubility of Fe-P, Al-P, Ca-P, and Mg-P. The wider with of the band shows the smaller solubility of the P species. The lower part shows the pH of the pretreated sludges. (d) Thermodynamic analysis of the formation reactions of different P species under different reaction temperatures. lgK > 5 means the reaction is complete in a thermodynamically spontaneous manner. (e) P species transformation in the pretreated sludges.

研究团队通过反应热力学分析，发现Fe/Al-P在pH为3~6、反应温度为150~250 ℃存在特异性生成反应窗口。基于小组前期开发的碳基骨架辅助水热预处理技术，在实现污泥脱水性能优化与燃料特性改善的基础上，通过木质纤维素类组分自分解产酸精准调控体系pH至目标区间，在无需外源Fe/Al投加的情况下实现水热环境下有机P向Fe/Al-P的转化，并采用全国多批次污泥验证了预处理技术的适用性。

焚烧灰P回收路线：P的强化富集、靶向溶出及高值产物回收

Fig. 2.Phosphorus footprint during P-enrichment process. (a) Distribution of phosphorus in dewatering products. (b) Distribution of phosphorus in the incineration products. (c)Comparative analysis of the phosphorus resource grades between the incineration ashes and the commercially mined raw P-ores worldwide.

灰中P的强化富集：通过液体核磁、P结合形态分析等手段，发现预处理过程中有机磷、磷酸单酯、焦磷酸盐等不稳定态P均被转化为高热稳定性的Fe/Al正磷酸盐，1000 ℃下P的挥发损失仅为原泥的60%，所得富磷焚烧灰资源品位与当前不同国家典型商业开采磷矿的产品品级相当，灰中Fe/Al-P占比始终高于72%。

Fig. 3.Selective phosphorus leaching with ultra-low solvent concentration.Phosphorus leaching efficiency of Conv-Tech using (a) acid leaching and (b)alkali leaching. Phosphorus leaching efficiency of HyperPhos℗ using (c) acid leaching and (d)alkali leaching. Comparison of the phosphorus leaching efficiency and the solvent concentrations between HyperPhos℗and the literature using (e) acid leaching and (f) alkali leaching. Note that the number of theoretically ionizable H+and OH- varies with the acid or alkali (e.g., H2SO4has two H+ but HCl has only one H+), we use the total theoretically ionizable H+ and OH- as the functioning component contents to measure the strength of the leaching reagents. Comparison of the heavy metal co-dissolution rates between HyperPhos℗ and the literature using (g) acid leaching and (h) alkali leaching.

Fe/Al-P的强化浸出：发现H2C2O4与NaOH适用于富Fe/AlPO4焚烧灰中P的溶出，C2O42-/OH-通过与Fe/AlPO4发生还原反应及螯合置换等协同作用促进P的释放，此时P浸出率最高达到99.5%（酸浸）与85.0%（碱浸），所需浸出液浓度远低于文献平均水平，重金属等杂质的共溶率也显著降低。

Fig. 4.High-grade P-rich product recovery without CER purification and pH adjustment.(a-d)The different leachates and the recovered products of Conv-Tech and HyperPhos℗. Note that the CER purification process is applied to Conv-Techwhether using acid or alkali leaching.(e-h) XRD patterns comparison between the recovered products and the commercial products. (i-l) SEM images of the recovered products. (o-p)Assessment of whether the products meet the relevant application standards. (q-t) The global phosphorus mass flow and the overall P-recovery rates.

浸出液中P的高效回收：通过热力学平衡分析确定P产物的单独沉淀区间，开发了热诱导等高值P产物的选择性回收方法。在省略CER净化、pH调节的前提下，利用浸出液中的共溶金属离子直接回收得到了FePO4、AlPO4和羟基磷灰石，产物纯度满足土地利用标准和工业应用要求。

直接土地利用路线：P生物有效性的系统评价

Fig. 5. Multivariable method for P availability evaluation proposed in our study.

有效P评价体系构建：传统化学提取法通过总有效P含量的单一指标评估P有效性，难以全面反映污泥农用效果，且不同提取方式间的结果差异性大。本研究基于有效P的可迁移性与生物可利用性提出了新的多维评价体系，将有效P分为速效P、缓释P、植物有效P以及微生物有效P，随后系统解析了水热预处理、碳基骨架投加以及焚烧对P有效性的影响。

Fig. 6.Effects of HT/CSkel-HT pretreatment on(a) rapid-available P and (b) slow-release P in the pretreated sludges; Effect of incineration on (c) rapid-available P and (d)slow-release P in the incineration ash.

水热预处理与焚烧过程的影响：原污泥中的有效P以缓释P和微生物有效P为主，可作为长期P肥，但较难向植物直接供给P。焚烧导致原泥中Fe/Al-P挥发或转化为难溶Ca3(PO4)2，导致灰中有效磷降低80%。碳基骨架辅助水热一方面将Ca/Mg正磷酸盐转化为高水溶性Ca/MgHPO4，另一方面将有机磷重组为热稳定性优异的Fe/Al正磷酸盐，同步促进各形态有效P含量的提升。

技术经济性分析

Fig. 7.Techno-economic analysis.The blue color represents Conv-Tech, the green color represents HyperPhos℗. Materials flows of different phosphorus recovery routes: (a) Conv-Tech and (b) HyperPhos℗. (c) The global economic analysis and (d) detailed economic analysis of the above phosphorus recovery routes using acid leaching system. (e) The global economic analysis and (f) detailed economic analysis of the above phosphorus recovery routes using acid leaching system.

技术经济性分析的结果表明，碳基骨架辅助水热的优异脱水效果抵消了热干化阶段的能量消耗，P选择性回收技术的应用避免了CER净化和pH调节等工艺开支，使得本研究相较于传统工艺与文献中提出的其它方法具备更短的工艺流程、更高的全局P回收率以及优异的产品质量，处理每吨脱水污泥所获得的理论收益为传统流程的1.2~2.1倍，具备一定的工程应用前景。

小结

本研究通过P形态调控、多过程协同优化、高值P产物制备等手段，构建了高效、低成本且环境友好的污泥P回收技术体系，为含磷废弃物的资源化利用提供了新的工艺手段与机理认知，有助于促进P的可持续循环。相关研究得到了国家自然科学基金面上项目（51976069）、国家自然科学基金优秀青年科学基金项目（52422604）、武汉市特区计划项目（2024040701010042）的资助。

作者简介

刘欢（通讯作者），教授，博士生导师，国家优秀青年基金获得者，华中学者特聘教授。担任SCI一区期刊《Int J Coal Sci Technol 》科学编辑、核心期刊《材料保护》青年编委、中国工程热物理学会燃烧学年会程序委员会委员。研究方向主要为：(1) 高水分有机固废能源化；(2) 能源装备腐蚀防护；(3) 新能源系统智能算法与大数据模型；(4) 碳排放核算与生命周期评价。主持国家自然科学基金优秀青年科学基金项目、面上项目、青年项目、国家重点研发计划子任务、湖北省技术创新专项重大项目、深圳市技术攻关面上项目课题、数个百万级企业技术研发项目等。以第一及通讯作者身份在P Combust Inst、Fuel、Environ Sci Technol、Water Res、Corros Sci、Chem. Eng. J. 等能源、环境、材料SCI Top期刊上发表论文50余篇（含Environ. Sci. Technol./Energ. Fuel封面论文及ESI高被引论文），入选全球前2%顶尖科学家榜单。以第一发明人身份授权国家发明专利十余件，参编国家标准1项。荣获Distinguished paper for International Symposium（国际燃烧会议杰出论文奖）、广东省技术发明一等奖、湖北省科技进步一等奖等。

金明灏（第一作者），2020级直博生，就读于华中科技大学能源与动力工程学院，在Environ Sci Technol、Water Res等期刊发表论文5篇，研究方向为腐蚀性介质脱除与有价元素回收。

文章链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1383586625011554

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0960852425003955

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.4c13182

（转自：生态修复网）

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